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2022
当材料的尺寸减小到纳米级时,由于结构的变化,磁性会出现。在这里,我们展示了相反的效果,其中纳米材料的结构是由磁操纵控制的。利用断裂结技术,我们发现,在铂原子线形成过程中,当磁场分别施加于平行或垂直于导线时,铂原子线的原子间距离会缩短或延长高达20%。磁场方向也影响导线长度,在平行(垂直)磁场下形成较长(较短)导线。我们的实验分析得到了计算的支持,表明外加磁场的方向促进了悬浮原子线的形成,其磁化方向与典型的轨道特征、原子间距离和稳定性相关。在各种金属和金属氧化物原子线中发现了类似的效应,这表明在形成阶段施加磁场可以控制不同纳米材料的原子结构。
2021
在分子电子学领域,分子取向和由此产生的电子输运之间的相互作用是核心兴趣。在单分子水平上,这一主题在断裂结设置的帮助下得到了广泛的研究。在这样的实验中,两个金属电极接触,电导通常是在分子存在的情况下,当电极被拉开时测量的,直到一个分子连接两个电极。然而,在这种拉扯过程中形成的分子结只反映了丰富的可能结结构的一部分。在这里,我们展示了推过程,在推过程中,通过将电极相互靠近形成分子结,允许制造不一定在拉过程中形成的分子结结构。我们还发现,在极端情况下,分子连接只能在通常被忽略的推过程中形成。我们的研究结果表明,跟踪分子结形成的两个逆过程,揭示了分子结中各种分子构型的更全面的图景。
2020
通过原子自旋晶格动力学模拟和电子输运的相对论从头计算的结合,我们阐明了在低温条件(4.2 K)下由断裂结实验产生的镍纳米接触中无法解释的电测量。我们在电导计算中实现了自洽场后修正,以解释自旋-轨道耦合和自旋晶格动力学导致的自旋非线性。我们发现横向磁畴壁优先在(111)面向面心立方镍原子大小的接触中形成,并形成拉长的收缩,从而增强单个畴壁磁电阻。我们的计算表明,围绕先验均匀磁化镍纳米触点的电导的模糊性可以追溯到纳米触点的晶体学方向,而不是自发形成的磁畴壁“钉”在它们最窄的地方。
热力学不确定性关系(TUR),热力学成本(熵产)和精度(涨落)之间的权衡关系,预计在纳米级电子导体中成立,当电子传输过程是量子相干的,传输概率是恒定的(能量和电压无关)。我们给出了金原子尺度结中电子电流及其噪声的测量,并证实了TUR在实际量子相干导体中电子输运的有效性。此外,我们表明,这是有益的提出电流和它的噪声作为一个TUR比,以确定偏离非相互作用电子相干动力学。
2019
关键的自旋输运现象,包括磁阻和自旋传递转矩,在没有自旋极化电流的情况下无法激活,在自旋极化电流中,一个电子自旋占主导地位。在纳米尺度,现代自旋电子学的相关长度尺度,自旋电流的产生相当有限,这是由于铁磁电极中自旋极化较差的前沿态的不必要贡献,或者由于自旋-轨道相互作用和磁场的有效自旋分裂,长度尺度太短。在这里,我们展示了自旋极化电流可以在银-钒烯-银单分子结中产生,没有磁性成分或磁场。在某些情况下,测量的自旋电流接近理想弹道自旋输运的极限。将电导和射击噪声测量与详细计算进行比较,揭示了一种基于自旋依赖量子干涉的机制,该机制产生了非常有效的自旋滤波。我们的发现为基于量子干涉的纳米级自旋电子学铺平了道路,具有对退相干效应的低敏感性和使用非磁性材料的自由的优点。
波动对进行敏感测量造成了根本的限制,但与此同时,噪声破坏了在平均信号水平上无法获得的特性。在电子器件中,散粒噪声产生于电荷载流子的离散性质,并且根据著名的肖特基公式,它随平均电流(或对欧姆导体施加的偏置)线性增加。尽管如此,在高电压下对原子尺度结中的抛射噪声的测量显示了显著的非线性(异常)行为,这种行为因样品而异,并且没有特定的趋势。在这里,我们基于量子相干输运理论为这些不同的观测提供了一个可行的、统一的解释。我们的反常抛射噪声公式依赖于——并且允许我们解决——导电结的两个关键特征:费米能量附近的传输函数结构和接触处偏置压降的不对称性。我们在Au原子尺度结的高压抛丸噪声测量上测试了我们的理论,并证明了定量一致,恢复了在不同结中观察到的抛丸噪声的增强和抑制。良好的理论-实验对应支持了我们的模型,并强调了接触偏压降的不对称性是纳米级电子输运的关键因素,即使在不复杂的结构中,它也可能对电子信号产生重大影响。
2018
自从一个世纪前(1-3)发现电子热噪声和射击噪声以来,这些形式的基本噪声对科学技术研究和应用产生了巨大的影响。它们可以用来探测量子效应和热力学量(4-11),但它们在电子设备中也被认为是不可取的,因为它们会模糊目标信号。电子热噪声是在有限(非零)温度下的平衡状态下产生的,而电子射击噪声是非平衡电流噪声,是由传入电子的部分传输和反射(分区)产生的(8)。到目前为止,抛丸噪声是由电压刺激的,或者直接施加(8),或者由辐射激活(12,13)。在这里,我们报告了由纳米级导体之间的温差产生的基本电子噪声的测量,我们称之为“delta-T噪声”。我们实验证明了这种噪声在原子和分子结,并从理论上分析它使用兰道尔形式(8,14)。我们的研究结果表明,delta-T噪声不同于热噪声和电压激活射击噪声(8)。像热噪声一样,它有一个纯热的起源,但是t噪声只在平衡状态下产生。Delta-T噪声与标准shot噪声具有相同的分区来源,但被不同的刺激所激活。我们推断,delta-T噪声与热噪声相结合可以用于检测纳米级导体之间的温差,而不需要制造复杂的局部探针。 Thus it can greatly facilitate the study of heat transport at the nanoscale. In the context of modern electronics, temperature differences are often generated unintentionally across electronic components. Taking into account the contribution of delta-T noise in these cases is likely to be essential for the design of efficient nanoscale electronics at the quantum limit.
查看评论:Elke Scheer和Wolfgang Belzig,来自热电子的意外噪音,自然562, p. 200-201 (2018);自然的博客;Physicsworld;Phys.org;Ingeniø任;和亚洲自然.
单分子结是原子尺度电子传输的多功能试验台。然而,人们对这种连接的早期形成步骤知之甚少。在此,我们研究了在实现基于钒新世分子和银电极的单分子桥之前,早熟结构型的电子输运特性。借助电导测量、非弹性电子能谱和散粒噪声分析,我们确定了平行于单原子结的单分子结的形成,并研究了这两种电导途径之间的相互作用。此外,研究了该结构在单分子结形成中的作用。我们的发现揭示了早期分子结构型的电导和结构性质,并揭示了单分子结形成的不同情况。未来对这种过程的控制可能为定向形成优选结结构铺平道路。
2016
揭示金属-分子界面的电子传输机制对于各种分子基器件具有重要意义。理解这些机制的一个关键方法是基于分子结中电导与分子长度的研究。然而,以前的工作主要集中在低电导下由相干隧穿或跳变控制的输运上。在这里,我们研究了金属-分子-金属界面电导的上限。使用基于寡烯的高导电单分子结,随着长度的增加,我们发现电导饱和在一个上限,在那里它与分子长度无关。借助两个原型系统,其中分子被Ag或Pt电极接触,我们发现了两种不同的可能的电导饱和起源。结果可以用一个直观的模型来解释,并由从头计算来支持。我们的发现揭示了在高透射极限下限制金属-分子界面电导的机制。
基于铁磁电极的分子结使电子自旋输运的研究接近自旋电子学小型化的极限。然而,这些结揭示了适度的磁电阻,这是敏感的轨道结构在他们的铁磁分子界面。为了获得高磁阻,应该控制的关键结构参数还没有确定,尽管它们对纳米级自旋输运的有效操纵很重要。在这里,我们展示了基于镍电极和苯分子的单分子结可以在电导量子Go附近产生高达200%的显著各向异性磁电阻。测量的磁电阻通过改变电极之间的距离进行机械调整,揭示了对结伸长的非单调响应。借助第一性原理计算,这些发现归因于金属分子取向的变化,可以调整以获得高自旋选择性轨道杂化。我们的结果证明了几何因素在确定金属-分子界面的自旋输运性质方面的重要作用。
为了阐明铁磁原子接触中自旋依赖电子输运的本质,我们在这里对由三维铁磁材料Fe, Co和Ni制成的金属原子接触的电导和抛丸噪声进行了实验和理论研究。为了进行比较,我们也给出了对贵金属Cu的相应结果。使用低温断裂结装置进行的电导和射击噪声测量表明,在这些铁磁纳米线中,(i)没有任何类型的电导量子化,(ii)输移由几个部分开放的传导通道主导,即使在单原子接触的情况下,以及(iii)大接触的范诺因子饱和到明显不同于单价(非磁性)金属的值。通过结合分子动力学模拟来描述结的形成和非平衡格林函数技术来计算Landauer-Buttiker框架内的输运性质的理论方法,我们合理化了这些观察结果。我们的理论方法成功地再现了所有的基本实验结果,并表明所有的观测都可以追溯到这样一个事实,即少数自旋电子的d带在通过铁磁原子级接触的输运中起着基本作用。这些d带对任何尺寸的接触都产生部分开放的传导通道,这反过来又自然地导致上述不同的观察结果。因此,从我们的结果集合中出现的这些纳米级铁磁线的输运图显然与控制宏观铁磁线输运的良好传导机制不一致,在宏观铁磁线中,d带负责磁性,但不参与电荷流。这些见解为纳米尺度的铁磁自旋电子学提供了一个基本框架。
2015
振动介导的近藤效应在过去十年中引起了相当大的理论兴趣。然而,由于缺乏广泛的实验证明,这一现象的细节没有得到解决。在这里,我们分析了机械拉伸过程中分子连接中振动介导的近藤效应的演变。上述分析揭示了Kondo和非弹性运移的不同贡献。
在纳米尺度上产生高自旋极化电流对于自旋电流操作和自旋电子学应用是至关重要的。我们发现,在两个镍电极之间形成的氧化镍原子结上,有高达100%的自旋极化电流。通过分析自旋极化电子输运的离散统计量所产生的抛射噪声,探讨了自旋极化的程度。我们表明,自旋过滤可以显著增强局部化学修饰在单原子水平。这种方法为在微型化的基本极限下有效地操纵自旋输运铺平了道路。
2014
单个电子与振动的相互作用已被广泛研究。然而,电子-振动相互作用的性质存在多体电子相关性,如近藤态尚未充分研究。在这里,我们介绍了一个铜-酞菁分子的输运测量,在断裂结设置中悬浮在两个银电极之间。我们的测量显示了零偏置和卫星电导峰值,它们被确定为具有相似近藤温度的近藤共振。卫星峰与电子-振动相互作用的关系是用几个独立的光谱指示和从头计算来证实的。进一步的分析表明,在近藤共振的存在下,振动诱导的非弹性电流的贡献是显著的。
我们研究了悬浮金和铂原子链在机械应力作用下伸长时电导的周期性振荡。电导和噪声测量的分析表明,振荡主要与特定传导通道的变化有关,因为链经历了锯齿形和线性原子构型之间的转变。计算的局域电子结构表明,振荡源于沿链的原子轨道之间不同程度的杂化,并作为锯齿角的函数。这些变化高度依赖于相关轨道的方向和对称性,与实验中观察到的Pt和Au振荡振幅之间的数量级差异一致。我们的结果表明,可以通过设计原子尺度的导体来控制电导对结构变化的敏感性,以考虑原子轨道之间的定向相互作用。
2013
在具有单一传导通道的原子尺度结中,电子-振动相互作用的影响在理论和实验上得到了广泛的研究。然而,具有多个传导通道的连接的更普遍的情况很少受到关注。在这里,我们研究了多通道分子结中的电子-振动相互作用,这些分子结是通过在铂电极之间引入苯或二氧化碳形成的。结合炮点噪声和微分电导测量,从传导通道分布的角度分析了振动激活对电导的影响。根据接头拉伸时振动能量的位移,我们确定了具有横向对称和纵向对称的振动模式。根据对称的考虑,不同振动模式的检测归因于不同传导通道的有效振动耦合。虽然我们的大多数观察结果可以从单个传导通道的理论模型中解释,但在高电导值下,由电子-振动相互作用诱导的电导增强的出现表明了意外的高电子-振动耦合或通道间散射。
已知铂在金属接触断裂时自发形成单原子链。从模型计算,这些链预计是自旋极化的。然而,支持或反对磁性的直接实验证据是缺乏的。在这里,我们研究了抛射噪声作为铂原子链磁态信息的潜在来源。我们观察到一个显著的结构分布的测量射击噪声水平,其中数据似乎局限于区域的非磁性状态。虽然这表明Pt原子链的基态是非磁性的,但从计算中我们发现Pt链中的磁性是由于“actor”电子通道,它对弹道电导和噪声的贡献很小。另一方面,有弱极化的“旁观者”通道,它们携带大部分电流,仅被磁性状态轻微修改。
我们演示了一个一般的程序,确定量子导体的传导通道从射击噪声测量。这种数值方法允许以前仅限于超导体的多通道分析。Ag和Au原子接触的通道分析表明,随着电导的增加,通道逐渐完全打开。这些结果使我们能够明确区分自由电子和紧密结合描述的单价接触的电导。此外,通道分辨率揭示了与通过主触点的电导平行的隧道通道的存在,并提供了区分接触电导和隧道贡献的手段。最后,在Al和Pt触点上发现了独特的通道分布,反映了它们不同的价轨道结构。
利用断裂结技术,我们发现了由单个有机分子(苯、萘或蒽)连接到铂原子链形成导电杂化结的重要特征。杂化结表现出类似金属的电导(类似于0.1-1G(0)),这对额外原子的进一步延伸相当不敏感。在低偏置电压下,杂化结的长度可以大大超过裸原子链的长度。从头算结果表明,苯基杂化结具有显著的结合能和较高的结构灵活性,这可能有助于杂化结在延伸过程中的存活。杂化结的制备为结合原子链和有机分子的不同性质,实现一类新的原子尺度界面开辟了道路。
2011
对于单分子连接的研究,脉冲噪声提供了其他方法无法轻易获得的有趣的新信息。在低偏置下,对于某些感兴趣的情况,它允许确定传输概率和电流携带电导通道的数量。用这种方法可以识别微分电导中非弹性散射信号的交叉符号。这是研究抛射噪声中非弹性散射信号作为电流的第二矩的第一步。
2009
基于小分子在两个金属电极之间直接成键的单分子连接的简单性使其成为研究与分子电子学相关的基本问题的理想系统。在这里,我们通过在Pt电极之间悬浮单个分子来研究六种不同类型分子的电导特性。所有的分子结都表现出约1G(0)的典型电导,这归因于铂触点的主导作用。然而,尽管具有类金属电导率,但单个分子特征很好地通过分子振动对电导率的非弹性贡献的影响来表达。
2008
我们提出了开尔文探针力显微镜测量的爱因斯坦关系,即电荷载流子的扩散系数和他们的迁移率之间的关系,在未掺杂和掺杂无序有机薄膜。验证了爱因斯坦关系与经典值存在较大偏差的理论预测,并将其归因于态密度的能量分布。在无序有机薄膜中简并效应的背景下解释了结果,并讨论了它们对有机基器件的影响。
H(2)O分子桥接Pt电极上的点接触光谱显示,由于电子-振动相互作用,电导的增强和降低之间存在明显的交叉。由于单通道模型在传输概率tau=0.5时预测了这种交叉,我们使用射击噪声测量来分析传输,并观察到至少有两个通道穿过结,其中主导通道在交叉电导处具有tau=0.51 +/- 0.01的传输概率,这与单通道模型的预测一致。
2006
我们报告了使用开尔文探针力显微镜对掺杂有机薄膜晶体管的高分辨率电子测量。对由N,N-I-二苯基- N,N-I-双(1-萘基)-1,1(I)-联苯-4,4(I)-二胺p掺杂四氟-四氰醌二甲烷制成的场效应晶体管进行的测量使我们能够确定掺杂诱导态密度的丰富结构。此外,掺杂过程仅轻微改变费米能量位置相对于最高占据的分子轨道水平中心。这种温和的变化可以用两种对费米能量位置的反向作用来解释:掺杂诱导的附加电荷和态密度的扩大。
通过开尔文探针力显微镜测量有机薄膜晶体管的电位,并用于直接确定在不同门电压下的掐断电压。这些测量导致了广义阈值电压的确定,它对应于作为栅极电压的函数的分子水平位移。测量和计算的阈值电压之间的比较表明,空穴可用状态传输密度的简单高斯分布存在偏差。(c) 2006年美国物理学会。
2005
我们使用高横向分辨率开尔文探针力显微镜研究了未掺杂和掺杂非晶有机薄膜中空穴输运的态密度(DOS)。测量是在由N,N- i -二苯基-N, N- i -双(1-萘基)-1,10-联苯-4,4(II)-二胺未掺杂或p掺杂四氟四氰醌二甲烷制成的场效应晶体管上进行的。我们确定了未掺杂材料的DOS结构,包括一个与不同表面电位区域之间的界面有关的异常峰,掺杂诱导的DOS展宽,以及掺杂诱导的主DOS分布上的尖峰。
利用开尔文探针力显微镜对有机薄膜晶体管的阈值和掐断电压进行了提取。前者是通过直接探测电荷积聚的开始而确定的,后者是通过直接观察掐断区域的形成而确定的。此外,可以从掐断电压中提取有效的阈值电压位移作为电荷浓度的函数。在计算有机薄膜晶体管中载流子浓度时,必须考虑有效阈值电压与栅极电压的关系。
2004
我们报告了在惰性气氛中使用开尔文探针力显微镜在完整的金属/有机分子半导体/金属结构上的高分辨率电位测量。结果表明,金属/有机界面电位分布与界面电位突变和不同金属的功函数相一致。有机层的潜在分布很大程度上取决于它的净化。在纯Alq(3)层中,电位剖面是平坦的,而在非纯Alq(3)层中,由于深层圈闭的存在,电位有很大的弯曲。对测量头的效果进行了计算和讨论。(C) 2004年美国物理学会。
2001
我们探索了通过底层衬底中纳米尺度特征的影响来控制无机纳米管(INT)电子性质的可能性。我们在高真空条件下使用扫描隧道显微镜(STM)检查了单个多壁WS2 int。只要INTs在MoS2(0 0 0 1)或石墨(0 0 0 1)表面上平坦,它们就表现为半金属。然而,当INT由于交叉台阶或其他纳米管而悬浮在表面上方时,带隙就会打开。我们讨论这一观察,无论是在INT下的势能下降,或其电子性质的变化,由于它的扭曲,当它平躺在一个表面。(C) 2001 Elsevier Science B.V.版权所有。